基于光子互相关光谱的高浓度纳米颗粒粒径测量法的研究
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摘 要
纳米颗粒作为纳米技术的重要组成部分，其研究和应用越来越广泛，对纳米
颗粒粒径的表征研究也具有非常重要的意义和价值。光子相关光谱法（也称为动
态光散射法）以其操作简单、测量精度高等优点，已成为纳米颗粒粒径表征的有
效手段，但传统的光子相关光谱测量法，由于设计原理的限制只能适用于稀溶液
范围内的粒度测量。
在限制光子相关光谱法测量浓度上限的诸多因素中，多重散射的作用尤为突
出；因此研究检测高浓度纳米颗粒粒径的光子相关光谱技术应首先着眼于消除多
重散射的影响；根据国内外现状，本文重点研究了具有抑制多重散射影响的互相
关（光谱）高浓度颗粒粒径测量法，并对其原理和方法进行了详细的描述。
针对单光束互相关测量法重复性测量精度不高的问题，本文提出了一种改进
型单光束互相关测量装置。其选用一种极化通道（水平极化（H））进行测量，使
得互相关函数抑制多重散射的能力加强；又在原单光束互相关光谱测量法的散射
光区增加了空间滤波器，使得散射光中的高频杂散信号降到最低，且利用小孔的
自聚焦能力，使得散射光强更加的均匀化，从而提高测量精度；最后通过实验验
证了其在多种测量法中具有最低的均值误差和最高的测量精度。此外还针对 3D 互
相关测量法系统相干系数不高，从而影响测量浓度上限的问题，提出了 3D 双色互
相关测量装置，并通过理论证明了其相干系数理论值可达到极限值 1。
关键词：颗粒测量 动态光散射 互相关函数 高浓度
ABSTRACT
Nanoparticles, the important part of nanotechnology, has been more widely studied
and applied. So nanoparticle sizing is very important. The method of Photon Correlation
Spectroscopy (PCS) with the advantages of simple operation and high measurement
precision has become effective means. However, PCS based on the theory of traditional
photon correlation spectroscopy applies only to measure the dilute solution.
All of the factors limiting PCS for measuring high concentration solution, multiple
scattering effect is particularly prominent, Therefore we should eliminate the influence
of multiple scattering, According to the situation at home and abroad, this paper focused
on the cross-correlation measurement method which has the ability of suppression
multiple scattering, we also described its principle in detail.
In order to improve the precision (repeatability) of one-beam cross-correlation
spectroscopy (OBCCS) measurement technoly, the paper puts forward HH one-beam
cross-correlation spectroscopy (HH-OBCCS) measuring devices, namely measured with
a special polarization channel (HH). To enhance its ability to suppress multiple
scattering.We added two spatial filters thao minimized the high-frequency stray signals,
and uniformed the scattering intensity in scattering area, which has improved the
measurement precision. We also verified that HH-OBCCS has the lowest mean error
and the highest accuracy in a variety of measurement methody. To improve the coherent
coefficient of 3D cross-correlation measurement system, the paper puts forward a 3D
two-color cross-correlation measuring devices. And we theoretically proved that its
value of coherent coefficient can reach 1, also proved that 3D-TCCCS has the ability to
improve the measurement concentration
Key words: particle sizing, dynamic light scattering, cross-correlation
function, high concentration
目 录
中文摘要
ABSTRACT
第一章 绪 论 .............................................................................................................1
§1.1 纳米颗粒及其测量方法 ................................................................................ 1
§1.1.1 纳米颗粒 ...................................................................................................1
§1.1.2 纳米颗粒的测量方法 ...............................................................................1
§1.2 光子相关光谱法 ............................................................................................ 2
§1.2.1 光子相关光谱测量原理 ...........................................................................2
§1.2.2 限制光子相关光谱法浓度上限的几个因素 ...........................................3
§1.3 消除多重散射影响的方法 ............................................................................ 5
§1.3.1 抑制多重散射影响的方法 .......................................................................5
§1.3.2 基于完全多重散射理论的方法 .............................................................12
§1.4 本文的主要研究内容及创新点 .................................................................. 13
§1.4.1 研究内容 .................................................................................................13
§1.4.2 创新点 .....................................................................................................15
第二章 互相关测量法基本原理 .............................................................................16
§2.1 单光束互相关法测量原理 .......................................................................... 16
§2.1.1 单光束互相关散射几何模型 .................................................................16
§2.1.2 单光束互相关颗粒系散射模型 .............................................................19
§2.1.3 单光束互相关函数 .................................................................................21
§2.1.4 HH 型单光束互相关测量原理 ...............................................................26
§2.2 双光束互相关测量原理 .............................................................................. 28
§2.2.1 光子相关光谱散射矢量模型 .................................................................28
§2.2.2 双光束互相关散射矢量模型 .................................................................30
§2.2.3 3D-双色互相关测量原理 ....................................................................... 32
§2.3 本章小结 ...................................................................................................... 34
第三章 互相关测量系统 .........................................................................................36
§3.1 待测颗粒溶液的制备 .................................................................................. 36
§3.2 HH 型单光束互相关光学系统 ....................................................................36
§3.2.1 光源 .........................................................................................................36
§3.2.2 入射光路 .................................................................................................37
§3.2.3 散射光路 .................................................................................................39
§3.3 信号检测装置 .............................................................................................. 41
§3.4 信号处理装置 .............................................................................................. 42
§3.5 本章小结 ...................................................................................................... 44
第四章 实验数据及分析 .........................................................................................45
§4.1 OBCCS 法测量数据 .................................................................................... 45
§4.2 PCS 法测量数据 .......................................................................................... 46
§4.3 HH 型单光束互相关光谱测量法测量数据 ................................................46
§4.4 三种方法的比较 .......................................................................................... 47
§4.5 粒度分布的测量数据及分析 ...................................................................... 49
§4.6 本章小结 ...................................................................................................... 50
第五章 总结及展望 .................................................................................................52
§5.1 主要研究成果 .............................................................................................. 52
§5.2 设想 .............................................................................................................. 53
参考文献 .....................................................................................................................54
在读期间公开发表的论文和承担科研项目及取得成果 .........................................59
致 谢 .........................................................................................................................60
第一章 绪 论
- 1 -
第一章 绪 论
§1.1 纳米颗粒及其测量方法
§1.1.1 纳米颗粒
颗粒的粒径定义为颗粒所占据空间大小的尺度；纳米颗粒，又称纳米尘埃，
纳米尘末，指纳米量级的微观颗粒；它被定义为至少在一个维度上不大于 500 纳
米的颗粒[1-2]。
纳米颗粒可在自然条件下形成，但为了科学研究和生产的需要，大多数都是
通过物理和化学方法制备得来。其中物理方法包括真空冷授法、物理粉碎法和机
械球磨法；化学制备方法包括气相沉积法、沉淀法、溶胶凝胶法和徽乳液法。
纳米颗粒具有重要的科学研究价值，它搭起了大块物质和原子、分子之间的
桥梁，大块物质的物理性质通常与大小无关，但是在纳米尺寸上却通常并非如此[2]。
一些和尺寸相关的物理性质被观测到，例如：表面与界面效应、小尺寸效应、量
子尺寸效应和宏观量子隧道效应。由于这些特性纳米颗粒作为纳米材料的重要组
成部分具有一些特殊的用途。
纳米颗粒的用途：
应用时直接使用纳米颗粒的形态称为纳米颗粒型材料。
（1）被称为第四代催化剂的超微颗粒催化剂，利用甚高的比表面积与活性可
以显著地提高催化效率，例如，超细的铁微粒作为催化剂可以在低温将二氧化碳
分解为碳和水。
（2）超精细的银粉、镍粉轻烧结体作为化学电池、燃料电池和光化学电池中
的电极，可以增大与液体或气体之间的接触面积，增加电池效率，有利于电池的
小型化。
除此之外纳米颗粒还用于合成导电复合体、制镶牙水泥、瓷器和金属铝等。
可添加到各种水性树脂、环氧树脂中，提高其材质的硬度。还可以用在导热、抛
光、电镀等方面。随着日趋广泛的应用领域和潜在的巨大商机，使得纳米颗粒粒
径的测量技术在纳米科技及颗粒测量领域中具有特别重要的意义。
§1.1.2 纳米颗粒的测量方法
目前应用于纳米颗粒粒径测量的方法有电子显微镜法[3]、探针扫描显微镜法[4]
等直接测量法和Χ射线衍射线线宽法[5]、动态光散射法[6-11]等间接测量法。
电子显微镜法属于成像法，它是对单个颗粒进行观察和测量，为了得到统计
意义上的测量结果，需要进行多次测量。且显微镜法的试样制备繁琐，要求高，
测量时间长。
探针扫描显微镜法通过扫描获得纳米粒子的形貌。对纳米粒子的形貌尺寸进
基于光子互相关光谱的高浓度纳米颗粒粒径测量法的研究
- 2 -
行统计分析而获得粒子粒径。由于针尖放大效应，测量粒径一般要大于实际粒径。
Χ射线衍射线线宽法是由于细小的纳米颗粒引起的衍射线宽化，根据衍射线半
高强度处的线宽度与颗粒尺寸具有的比例关系得到粒径。但颗粒内部的第二类畸
变也会导致Χ射线宽化从而导致测量不准。
事实上，当一束波长为λ的激光照射在微细颗粒上时，会发生衍射和散射现象，
当颗粒粒径大于 10λ时，以衍射现象为主；当粒径小于 10λ时，以散射现象为主[12]。
动态光散射法即是研究这种散射现象的方法，其通过测量颗粒在液体中的扩散系
数来测定颗粒粒径，而扩散系数是布朗运动的函数表征，颗粒越小，布朗运动越
明显，即测量也就越精确。
综上所述，直接测量法由于显微镜的视场限制，可观察到的颗粒数目较少，
要测量统计意义下的纳米颗粒的尺寸分布会十分耗时，且仪器价格昂贵。缺乏统
计意义上的分析；而间接测量法中的Χ射线衍射线线宽法由于光源的特殊性以及
测量原理的缺陷使得其很难在科研和实践中得到推广，因此动态光散射法是目前
唯一有效，且具有很高实用价值的纳米颗粒粒径测量方法。
§1.2 光子相关光谱法
§1.2.1 光子相关光谱测量原理
光子相关光谱法(Photon Correlation Spectroscopy，PCS) [13]，也称为动态光散
射法（Dynamic Light Scattering, DLS）的测量原理图如图 1.1，
图1.1 PCS 测量原理图
样品池中装有待测纳米颗粒的悬浮液，来自激光器的光束经透镜聚焦后照射
到悬浮液中，测量区中的颗粒受到激光的照射产生散射光；在某一角度θ下采集散
射光，通过小孔滤波后被光电倍增管接收;假设测量区中的被测试样是均匀一致的，
则光电倍增管接收到的散射光将是恒值，不随时间改变；但是，周围液体分子的
不断撞击使得纳米颗粒不停的做随机布朗运动；布朗运动使得颗粒相对于光电倍
增管的距离改变，各颗粒之间的相位也不断地变化，此外布朗运动使颗粒不断地
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摘要纳米颗粒作为纳米技术的重要组成部分，其研究和应用越来越广泛，对纳米颗粒粒径的表征研究也具有非常重要的意义和价值。光子相关光谱法（也称为动态光散射法）以其操作简单、测量精度高等优点，已成为纳米颗粒粒径表征的有效手段，但传统的光子相关光谱测量法，由于设计原理的限制只能适用于稀溶液范围内的粒度测量。在限制光子相关光谱法测量浓度上限的诸多因素中，多重散射的作用尤为突出；因此研究检测高浓度纳米颗粒粒径的光子相关光谱技术应首先着眼于消除多重散射的影响；根据国内外现状，本文重点研究了具有抑制多重散射影响的互相关（光谱）高浓度颗粒粒径测量法，并对其原理和方法进行了详细的描述。针对单光束互相关测量法重复性测...
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